Fivérével, Tivadarral, aki tanult litográfus volt, 1858-ban alapították első kőnyomdájukat a Váci utcában. Az üzem hamarosan magasnyomással bővült, és átköltözött a Két Sas (a mai Sas) utcába. 1865-ben már itt nyomtatták Reitter Ferenc Duna-szabályozás című könyvét.

A Pollákokból a kiegyezés évében házasság útján lett Légrády. Károly feleségül vette Légrády Imre pesti ügyvéd lányát, Máriát, és fölvette az asszony vezetéknevét, míg öccse a másik Légrády lányt, Bertát vezette oltár elé. Az új névvel nemesség is járt. Az após ugyanis, nem lévén fia, nemesi címét királyi engedéllyel a vejére hagyta. Légrády Károlyt egyébként puritán embernek ismerték, a "malomszegi" előnevet ritkán használta.

A nyomdászat mellett a Légrády testvérek lap- és könyvkiadással is foglalkoztak, gazdasági szaklapok (Földmívelési Érdekeink, Falusi Gazda) után napilapokban (A Hon, Ellenőr) szereztek tulajdonrészt. 1871 nyarán átköltöztek a Nádor utcai Hanzely-házba, amelyet teljes egészében kibéreltek. A céget irányító Légrády Károly - immár fővárosi törvényhatósági tag és királyi kereskedelmi tanácsos - hét esztendővel később elérkezettnek látta az időt saját napilap alapítására.

Szabadelvű párti barátai már korábban erre biztatták, Légrády azonban ódzkodott a törvényben előírt 10 500 forintos óvadék letételétől. Végül maga a miniszterelnök, Tisza Kálmán ajánlotta fel a segítségét, egyik párthívével együtt hozzájárult, hogy a kauciót birtokukra betáblázzák.

Ennek ellenére a Pesti Hírlap (e néven a negyedik) mutatványszámában - 1878 karácsonyán - azt ígérte, hogy "nem csatlakozhatik a létező pártok egyikéhez sem", s ezzel "nagy és érezhető hézagot fog betölteni a magyar napisajtóban: a valódi közvélemény visszhangja lesz". A függetlenséget annyiban komolyan is gondolták, hogy az olvasók igényeit kiszolgáló, üzleti haszonra számító vállalkozást akartak elindítani: egy mérsékelten szabadelvű irányultságú, "jól és fürgén szerkesztett, minden hírt gyorsan közlő, olcsó napilapot".

A mutatványszámok után 1879. január elsején induló Pesti Hírlap olcsó volt (4 krajcár), kisebb alakjával a szokásos újságlepedőknél könnyebben kézbe vehető, azoknál mégis nagyobb terjedelmű (két ív). A kiadó a legjobb hírlapírókat szerződtette, akiknek nem esett nehezükre egy új, könnyed hangnem kialakítása. A hírrovat valóban frissen tájékoztatott a hazai és külföldi eseményekről, s állandó tudósítók küldtek érdekes cikkeket Londonból, Berlinből és Bécsből. A hét minden napján más melléklet járult a laphoz (tanügyi, kertészeti, házi tanácsadó, gazdasági), a Regénycsarnokban pedig a divatos lektűrökön kívül Dickens, Dumas, Maupassant, Mark Twain, Strindberg, Verne történeteit is közreadták. Nem csoda, hogy az olvasók megkedvelték a Pesti Hírlapot. Az első év végén több mint 8000 előfizetője volt, 1890-re a példányszám elérte a 35 ezret, s ezzel az ország legolvasottabb lapja lett.

Mivel a hirdetések is megszaporodtak, Légrádyék egyre szebb haszonra tettek szert. A pénz egy részét házakba, telkekbe fektették, megvásárolták például a lágymányosi Nádor-kertet is, amely hajdan József nádoré volt. Itt zöldség- és gyümölcstermesztéssel foglalkoztak, tehenészetük is volt, terményeiket a Nádor utcai sajtóházban nyitott boltban árulták. Légrády Károly annyira komolyan vette a gazdászatot, hogy még szakmunkákat is írt; A spárgatermelés kézikönyve két kiadást ért meg.

1881-ben a Pesti Hírlap komoly válságon esett át. Csukássi József felelős szerkesztő olyan cikket akart megjelentetni, amely eltért Légrádynak a fővárosi közgyűlésen kifejtett álláspontjától. Ez május 26-án történt, másnap már Kenedi Géza volt a szerkesztő. Csakhogy Csukássival együtt a teljes szerkesztőség távozott. Hogy ebben mennyi volt a szolidaritás, mennyi a kényszer, nem tudni, elég az hozzá, hogy a kiadónak egy napon belül új gárdát kellett toboroznia. Egy tapasztalt sajtóróka, Borostyáni Nándor vállalta a feladatot. Ő "találta ki" felelős szerkesztőnek az addig ismeretlen fiatal jogászt, Kenedit; segédszerkesztőnek Pulszky Károlyt, a politikus-író Pulszky Ferenc fiát; és ő hívta a laphoz a Szegedről Pestre érkező Mikszáthot is.

Alig egy hónap elteltével az "elbocsátott légió" Csukássi Józseffel az élen az akkor induló Budapesti Hírlapnál tűnt fel, és már az első számban éles támadást intézett a Pesti Hírlap ellen, ahol "notórius kormánypárti hírlapírók" szabják meg az új irányt. Légrády pár napot várt a válasszal: "Méltóságunkon alulinak tartottuk eddigelé foglalkozni azon aljas rágalommal, mintha a Pesti Hírlap… áruba bocsáttatott volna politikai célokra… Lapunk nem űz pártpolitikát."

Való igaz, a Tisza Kálmánhoz lojális kiadó teret adott az ellenzéknek is, vezércikkírónak nyerte meg - például - a függetlenségi párti Eötvös Károlyt.

A Pesti Hírlap legfőbb vonzereje két évtizeden át Mikszáth Kálmán volt, akit a főszerkesztői szerepet is vállaló Légrády minden lehető módon igyekezett a laphoz kötni. 1882. január 15-én kezdte írni remek országgyűlési karcolatait, és mindjárt az a bosszúság érte, hogy ellopták a télikabátját. A Sándor utcai régi képviselőházban ugyanis csak a honatyáknak volt fogasuk. Tisza állítólag azzal vigasztalta, legyen türelemmel, majd ő is kap fogast, azaz mandátumot. (Meg is kapta 1887-ben.) Mikszáth tudósította a lapot 1883 nyarán a tiszaeszlári vérvádperről, később pedig olyan nagy regényei jelentek meg folytatásokban a Pesti Hírlapban, mint a Beszterce ostroma vagy a Különös házasság.

Egy ideig Mikszáth ott is lakott a Légrády testvérek négyemeletes újságpalotájában, amely a Váci körút (Bajcsy-Zsilinszky út), Klotild és Sólyom utca határolta saroktelken épült fel 1894-ben. (Később a Zrínyi Nyomda épülete lett - a közelmúltban olvashattak hányatott sorsáról, pusztulásáról ezeken a hasábokon.)

1895-ben Légrády Károly maga is kedvet kapott a képviselőséghez. Egy erdélyi kis kerületben, Ákosfalván választották meg. Mandátumát hat évvel később vesztette el Makkay Zsigmond kisbirtokossal szemben, aki állítólag - székely furfanggal - az adókönyv impresszumát mutogatta a választóknak: "Látjátok, az áll itt, hogy Légrády Testvérek Budapest! Hát arra akartok szavazni, aki az adót kiveti?"

A vállalat irányításáról már korábban lemondott Légrády. Miután Tivadar öcscse elborult elmével öngyilkos lett, majd a felesége is meghalt, úgy döntött, hogy mindent három fiára írat. A cégvezető a jogi doktor Légrády Imre lett.

Légrády Károly 1903. november 27-én halt meg. A Pesti Hírlap 1944-ig, a Légrády-cég az 1948-as államosításig élt.